一、前言
加速器驱动次临界系统(ADS)由加速器、散裂靶、次临界反应堆芯等组成(见图1)。其工作原理是,利用加速器产生的高能强流质子束轰击重原子核,产生高能高通量散裂中子来驱动和维持次临界反应堆(有效中子增殖因数keff1)运行,使堆芯中的可裂变材料发生持续的核裂变反应。ADS系统具有固有安全性,在嬗变核废料、核燃料增殖、产能等领域具有重大的应用前景,是未来先进核裂变能的重要发展方向。
图1ADS原理示意图
国际上尚未建成ADS装置。研发ADS装置不仅体现了一个国家的科技水平、经济水平和工业水平等综合实力,而且会促进工业技术、国防技术的发展,带动和提升诸多相关产业的技术进步和产业升级,产生巨大的社会效益和经济效益。因此,美国、日本、俄罗斯等核能科技发达国家非常重视ADS装置的研发,均结合核能发展实际情况制定了ADS中长期发展路线图,采取分步实施的战略,提出了一系列ADS装置研发计划[1],而且都设想在年左右建成原型装置。我国政府也大力支持ADS装置的研发,中国科学院根据我国先进核能科学技术发展的重大需求和ADS研发进展与发展趋势,从技术可行性与未来推广经济性出发,提出了我国ADS发展路线图[1]和原创的加速器驱动先进核能系统(ADANES)[2]的概念。ADANES由加速器驱动的燃烧器(ADB)和加速器驱动乏燃料再生利用(ADRUF)两大系统组成(见图2),集核废料嬗变、核燃料增殖和核能安全生产为一体,是一种可提供数千年安全、低排放、高性价比的战略能源系统。
图2ADANES原理示意图
作为ADANES的重要组成部分,ADS装置的研发对推动我国能源革命、促进能源转型以及刺激核能行业创新发展具有重大作用。在中国科学院战略性先导科技专项“未来先进核裂变能——ADS嬗变系统”(简称“ADS专项”)等国家项目的支持下,我国在超导质子直线加速器、重金属散裂靶、次临界反应堆及新燃料元件、核能材料等研究方面取得了重要进展和突破,一些关键技术达到国际领先或先进水平,并在国际上率先从基础研究阶段进入工程实施(ADS集成装置建设)阶段。《国家重大科技基础设施建设中长期规划(—)》项目——加速器驱动嬗变研究装置(CiADS)的建议书、可行性研究报告分别于年12月、年1月获得国家发展和改革委员会批复,近期将开工建设CiADS。CiADS建成后,将是国际上第一个兆瓦级ADS系统集成研究装置,具有里程碑意义。
目前,研发ADS装置面临的主要瓶颈问题之一是材料。由于ADS不同于现有的核能系统,未来商用ADS装置中材料服役的工况非常苛刻,现有的成熟材料不能满足要求,必须寻找或者研发新材料以适应ADS装置研发的需求。本文以ADANES研发为背景,阐述ADS装置部件对材料的需求,关键材料研发进展与存在问题,面临的发展机遇和挑战以及发展对策。
二、ADS装置部件用材
ADS装置是一个比目前的反应堆更加复杂的系统,涉及的材料要求也更多。由于加速器用材料相对成熟,本文重点讨论次临界反应堆、高功率散裂靶、ADS装置用核燃料相关的材料问题。图3给出了ADS装置部件涉及的主要材料。
图3ADS装置部件用材料分类示意图
(一)次临界反应堆材料
ADS次临界反应堆系统的主要功能是实现与加速器、散裂靶耦合、产生快中子场并提供核反应环境。次临界反应堆系统主要包括主容器、燃料组件、堆内构件、主泵、换热器/蒸汽发生器、换料机构等。为满足堆芯正常运行,除了要对堆内构件进行科学设计及精细加工外,对堆内构件材料的力学、热学和抗辐照等各项物理性能也提出了严格的要求。一般来说,堆内构件材料选择标准如下:材料需要有优良的中子学和耐辐照性能,以及良好的热学、机械、抗蠕变性能、冷却剂相容性和长期稳定性[3]。
当前国际上计划中的主要ADS次临界反应堆设计以液态铅(Pb)或者铅铋合金(LBE)为冷却剂,设计温度为~℃,因此可以选择奥氏体不锈钢或铁素体/马氏体钢作为堆芯构件候选材料和换热器/蒸汽发生器材料。然而,随着核能技术的发展,对于未来更高的反应堆运行温度,现有的合金钢将无法满足高温运行工况,具有良好高温性能的耐腐蚀抗辐照的合金以及增韧复合陶瓷将成为更具潜力和应用前景的堆内构件用材料。
(二)高功率散裂靶材料
在ADS装置中,散裂靶是产生中子驱动反应堆在次临界条件下持续稳定运行的核心。通过散裂靶与强流质子加速器系统耦合,将高能强质子束流引入散裂靶,通过与靶材料发生散裂反应产生高能散裂中子,再与反应堆耦合驱动次临界反应堆运行。以产生散裂中子用靶材料的形态为依据进行分类,目前国际上有固态、液态、颗粒流散裂靶三种类型,其中颗粒流散裂靶是由中国科学院近代物理研究所科学家提出的一种原创性新型散裂靶[4],兼具固态、液态两种散裂靶的优势,物理上具有承受几十兆瓦束流功率的可行性,是最具发展潜力的未来商用ADS装置候选高功率散裂靶型。
散裂靶用主要材料包括:产生散裂中子用靶材料、靶体结构材料、散裂靶–加速器耦合质子束窗(质子束窗)材料。对于高功率散裂靶,则要求选取的靶材料具有高的中子产额,并具有好的热力学性能;靶体结构材料和产生中子用靶材料必须耐强辐照、耐高温;质子束窗材料能够承受高功率束流的轰击;散裂反应中沉积的能量能够及时移除,以保障系统的正常运行。
(三)ADS装置用核燃料材料
核燃料及其包壳材料是ADS装置最为核心的关键材料,面临着如高温、冷却剂强腐蚀、堆内快中子的强辐照以及应力等极端恶劣的工况条件。基于ADANES,需要研发全新的核燃料元件。核燃料以尽可能提高资源利用率为导向,核燃料包壳保护燃料免于冷却剂的化学腐蚀和机械侵蚀,并防止裂变产物进入冷却剂回路。
对于核燃料,碳化物陶瓷核燃料小球为再生核燃料的主要候选形式。首先通过先进的干法首端处理工艺去除乏燃料中部分裂变产物以及中子毒物,然后制备包含有铀(U)、钚(Pu)以及次锕系核素(MAs)的再生嬗变核燃料小球,并在ADS装置中重复利用。
对于核燃料包壳材料,需要对反应堆特性如工作温度、冷却剂类型、中子通量以及能谱、燃料周期,堆运行寿命进行综合考虑来选择最为合适的燃料包壳材料。截至目前,在大多数液态铅/铅铋冷却反应堆设计中已经对燃料包壳材料做出了初步的选择,如欧盟选择15-15Ti或T91作为燃料包壳材料,美国采用D9或Si添加铁素体/马氏体钢作为Pb冷快堆包壳候选材料[5]。俄罗斯针对铅冷快堆开发了一种含1.3%Si的铁素体/马氏体钢——EP(目前其他国家没有与之对应的钢种),计划用于SVBR-型铅冷反应堆并作为燃料包壳材料。
三、ADS装置部件用材的发展与现状
(一)次临界反应堆材料
奥氏体不锈钢,如L(N)、L(N)具有良好的高温机械性能以及加工、焊接性能,同时拥有非常丰富的国际使用经验,被作为液态铅/LBE冷却反应堆主要部件候选结构材料之一。但L(N)、L(N)不锈钢辐照损伤限值较低,在50dpa以下,且此类材料温度超过℃,抗液态金属腐蚀性能存在明显不足,因此L(N)等奥氏体不锈钢一般用作反应堆中低温、低辐照部件,如反应堆主容器、换料机构、堆芯支撑及下栅格板等。以T91为代表的铁素体/马氏体钢是另一类堆内主要部件候选材料,该钢具有高热导、低热膨胀、良好的蠕变性能且不发生应力腐蚀开裂(SCC)现象,是铅冷快堆换热器/蒸汽发生器结构材料。俄罗斯BREST-OD-采用EP-M作为其反应堆换热器/蒸汽发生器结构材料,美国西屋公司开发的DLFR反应堆则采用涂层L或作为换热器/蒸汽发生器结构材料。近年来,中科院近代物理研究所与金属研究所在中科院先导专项的支持下,研发出了适用于铅冷快堆环境的SIMP钢,其耐LBE腐蚀、高温氧化腐蚀、抗离子辐照性能等优于T91钢。
主泵是铅冷快堆的关键设备之一,其核心部件叶轮、叶片边缘线速度在正常运行工况中可能达到几十米每秒,存在非常严重的液态重金属磨蚀现象。三元过渡族金属碳化物陶瓷材料(Ti3SiC2)、Al或Ta涂层T91/L以及Ti3SiC2涂覆铁素体钢可以作为主泵可能的结构材料[5]。
当前有关堆内陶瓷构件材料的研究尚处于起步阶段,国内外进行了一些陶瓷性能改进研究,如相变及晶须/纤维增韧、热导提升和耐磨性能优化;候选复合陶瓷(如SiC及SiCf/SiC)的辐照性能评估,包括辐照引起的抵抗裂纹扩展能力、热导率和力学性能变化,辐照肿胀和残余应力以及氦泡行为等。但总体而言,材料类型较少,综合评估结果匮乏,仍需要开展大量的研发工作。
(二)高功率散裂靶材料
1.散裂靶部件材料
目前ADS散裂靶的每种类型都对应设计了不同的结构和束窗材料。在ADS装置运行时,高功率束流穿过质子束窗会产生大量的热和很高的辐照剂量。因此束窗需具有优良的热力学性能和抗辐照性能。在已有的散裂中子源工程中,可以作为束窗的候选材料有:奥氏体钢(L)、马氏体钢(T91)、镍基合金(Inconel)或铝基合金(A-O、AL-T4、Al-Mg3等)、钛合金(Ti92.5-Al5-V2.5)或钒合金(V92-Cr4-Ti4)、铍–碳碳双层复合材料(设计概念)、W-Re合金。如Inconel作为质子束窗在英国ISIS散裂中子源和美国LANSCE散裂中子源上成功应用。理论计算Inconel可承受最大辐照剂量为10dpa,对应辐照能量为7MW/h;在ISIS中子源装置实际应用中,Inconel承受了34dpa的辐照剂量,没有出现设备运行方面的问题[6]。AlMg3在瑞士SINQ散裂中子源作为靶安全腔,Al在日本散裂中子源作为束窗材料。由于铝基合金高辐照环境中具有比高镍合金更优异的性能,第二代质子束窗选用Al-T4作为原材料。Al-T4的服役寿命并不取决于原子位移损伤水平,而更多受到氦气产生率的影响。理论计算保守估计铝基质子束窗可承受的氦气浓度为appm,在2MW束流功率、每年运行0h条件下,服役寿命约为2年。这些材料能否应用ADS装置还有待检验。
2.散裂靶靶材
散裂靶靶材一般有液态金属和固态金属两种类型,固体靶如钨、钨合金等,液体靶如液态铅、铅铋合金和汞等。固体靶存在热移除困难的问题,不适于高功率散裂靶工程。液态靶如液态铅铋合金靶具有良好的中子学与热力学性能、蒸汽气压低、低的化学活性等,是国际上备受